Повышенная активность реакции восстановления кислорода и бипериодические тенденции содержания лантаноидов.

Feb 12, 2024

27 июня 2023 г.

Эта статья была проверена в соответствии с редакционным процессом и политикой Science X. Редакторы выделили следующие атрибуты, гарантируя при этом достоверность контента:

проверенный фактами

рецензируемое издание

надежный источник

корректура

Чжан Наньнань, Китайская академия наук

Исследовательская группа под руководством профессора Ван Липина из Института технологии материалов и инженерии Нинбо (NIMTE) Китайской академии наук сообщила о повышенной активности реакции восстановления кислорода (ORR) и двухпериодических химических тенденциях дисульфида молибдена, легированного лантанидами (Ln). -MoS2). Исследование было опубликовано в журнале Nature Communications.

MoS2 имеет широкие перспективы применения в катализе, твердой смазке, оптоэлектронике и других областях. Различные лантаноиды (Ln), такие как Sm, Eu, Dy, Ho, Er, Yb и т. д., можно легировать в MoS2 для модификации его физико-химических свойств.

Восстанавливая O2 до H2O, восстановление поверхностного кислорода играет решающую роль в производительности и сроке службы функциональных материалов, покрытий и устройств на основе Ln-MoS2, таких как эффективность топливных элементов и гальваническая коррозия устройств. Исследование активности ORR на поверхности Ln-MoS2 и его механизма орбитальной химии может послужить руководством для разработки практического применения, точного регулирования производительности и эффективной защиты систем Ln-MoS2.

С помощью расчетов теории функционала плотности исследователи исследовали процесс ORR на всех 15 поверхностях Ln-MoS2 (Ln = La ~ Lu).

Легирование Ln значительно усилило активность ORR на поверхностях Ln-MoS2. Кроме того, наблюдалась интересная модулирующая бипериодическая химическая тенденция активности ORR.

Кроме того, на основе термодинамической статистики было точно смоделировано воздействие воды на границу раздела рыхлая жидкость/жидкость. Также было выполнено моделирование поляризационной кривой ток-потенциал, чтобы количественно выявить активность ORR и эффективно провести соответствующие эксперименты.

Углубленный анализ электронной структуры показал, что усиление активности ORR можно объяснить механизмом спаривания дефектных состояний, который избирательно стабилизирует гидроксильные и гидропероксильные адсорбаты на Ln-MoS2, тем самым значительно снижая энергетический барьер ORR.

Кроме того, был предложен общий механизм орбитальной химии систем Ln-MoS2, который помогает объяснить внутренние бипериодические тенденции, наблюдаемые в различных электронных, термодинамических и кинетических свойствах.

Эта работа проливает свет на разработку превосходных материалов на основе Ln-MoS2 и связанных с ними систем с многообещающим применением и коммерческими перспективами в электрокатализаторах, оптоэлектронных наноустройствах и антикоррозионных покрытиях.

Больше информации: Ю Хао и др., MoS2, легированный лантанидами, с повышенной активностью восстановления кислорода и бипериодическими химическими тенденциями, Nature Communications (2023). DOI: 10.1038/s41467-023-39100-5

Информация журнала:Природные коммуникации

Предоставлено Китайской академией наук